魔法がすべての、とある世界――。 「クローバー王国」最果てにある村の教会に、同じ日に捨てられていたアスタとユノは、お互いに魔道士の頂点「魔法帝」になることを夢見て「魔法騎士団」に入団。アスタは「黒の暴牛」団、ユノは「金色の夜明け」団で、それぞれ仲間たちとともに数々の任務をこなし、着実に実績を積み重ねていた。 そんな中、「リヒト」と名乗る者を頭首とし、「反クローバー王国」を掲げる謎のテロ組織「白夜の魔眼」が現れる。彼らはクローバー王国に強い憎しみを抱き、「魔石」と呼ばれる石を集め、”真の姿”に生まれ変わろうとしていた。果たして、”真の姿”とは？ そして、その本当の狙いとは？ 敵対する隣国・ダイヤモンド王国との緊張感も高まる中、驚異的な魔力を持つ頭首リヒトと最高戦力の3人「三魔眼（サードアイ）」を中心とする「白夜の魔眼」の脅威にさらされたクローバー王国。 国と人々を護る魔法騎士団員として、アスタとユノが、さらなる実績を積み上げ、魔法帝への道を突き進む！
アスタやネロたちが巻き込まれたデビル・ビリーバーの事件は、首謀者たちの追放で幕を閉じた。だがネロは、今回の事件の一因が、個人が持つ“魔力”の格差にあったことに心を痛め、かつて仕えていた初代魔法帝・ルミエルが熱心に開発していたある魔導具のことを思い出す。そんなネロがユリウスから頼まれたこととは？ 一方、悪魔に対抗する力をつけるため協力しあう約束をしたハート王国から、ハート王国の精鋭、“精霊守（せいれい の かみ）”との特訓の準備が整ったとの連絡をもらったアスタたちは……!?
ネロとともに捕らえられ、強魔地帯に近い国境付近まで連れてこられたアスタとノエルのところに、ヤミ団長を連れてマグナが戻った。さらには、フエゴレオン団長とノゼル団長もその場に現れ、一瞬怯むデビル・ビリーバーの一行。団長たちは彼らを説得するため話し合おうとするが、魔法騎士団に不信感を持ち、固い決意のもと国境を越えようとする一行は、お互いの魔力を結集して団長たちに挑もうとする。
五つ葉の魔導書（グリモワール）を奪いネロを連れ去った一行を追っていた、アスタ、ノエル、マグナはついに彼らに追いついた。ところが“デビル・ビリーバー”として本性を現した一行はいつの間にかその数を増やしており、マグナは状況を伝えるためヤミ団長の元へ。 一方、ノエルとともに残されたアスタは、何とかしてネロを解放してもらおうとするが、クローバー王国の国民でありながら、魔力に乏しいというだけで蔑まれて暮らしてきた敵は、目的のため、命がけで国境を越える覚悟を決めており……？
現れたデビル・バニッシャーから、何とかマリーを救い出したものの、再びネロが連れ去られただけでなく、アスタの持つ“五つ葉の魔導書（グリモワール）”が奪われてしまった。さらに、彼らとともに行動していたダムナティオの部下から、デビル・バニッシャーの驚きの正体が伝えられ、ユリウスはネロの救出と犯人の拘束を“黒の暴牛”団に指示。“黒の暴牛”団は早速、犯人たちの拠点があると思われる町を訪れるが、そこで得た情報から導き出された敵の真の目的とは!?
デビル・バニッシャーが、ネロとマリーを人々の面前で断罪すると予告。それを知ったユリウスの命令により、“黒の暴牛”団を中心に魔法騎士団による救出作戦が始まろうとしていた。 それぞれ配置についた魔法騎士団員たちは、悪魔への憎しみに突き動かされてか異様な盛り上がりを見せる人々に圧倒されるが、そんな中ついに、ネロとマリーを引っ立て、デビル・バニッシャーが現れる。そして観衆に紛れている魔法騎士団員たちに向かって“悪魔憑き”のアスタを突き出すよう要求する。
連れ去られたネロとマリーを助け出すようユリウスから命じられたヤミ団長は、ノエルとフィンラル、妹を心配するゴーシュやゴードンら“黒の暴牛”団の団員たち、彼らに同行することにした“銀翼の大鷲”団のノゼル団長とともにふたりの行方を追ってとある町へとやってきた。町に着いた一行は、早速情報を集めることにするが、“転生魔法”によるエルフ族の襲撃の折、魔法騎士団の助けが得られずに多くの犠牲が出たこの町では、魔法騎士団への不満を募らせる者も多く……。
「デビル・バニッシャー」と名乗る者たちに襲撃され、ネロと、ゴーシュの妹・マリーが連れ去られ、アスタが謎のこん睡状態に陥った。話を聞き、妹を連れ去ったのは魔法議会議長・ダムナティオではないかと考えるゴーシュだが、ダムナティオはこれを否定。マルクスの“記憶交信魔法（きおくこうしんまほう）”によってその無実は証明されるものの、今回の件にダムナティオの部下が絡んでいる可能性が浮上する。そんな中、王都にあるオーヴェンの診療所に運び込まれたアスタの腕に取り付けられていたはずの“通信魔導具（つうしんまどうぐ）”の紛失が明らかになり、思いもよらない場所からその反応が返ってくる。
懸命の復興が進む中、王国中を巻き込んだ今回の戦いの黒幕が、「悪魔」と呼ばれる異世界の住人であったことが知れ渡り、住む場所や大切な人を失った人々の間には、悪魔に対して強い憎しみを抱く者も現れるようになっていた。そんな人々が集まってできた“デビル・バニッシャー”という組織が密かに動き始めた。彼らは“悪魔の使い”とされながら魔法議会での断罪を先延ばしされたアスタやネロを自分たちの手で葬り去ろうと考え……!?
国の復興のために魔法騎士団員たちが忙しく働く中、悪魔が仕組んだ戦いで大きな失態をしてしまった“金色の夜明け”団は、今まで以上に力を尽くし、復興作業と日々の任務に励んでいた。そんな中、ヴァンジャンス団長から新たな任務を言い渡されたアレクドラ・サンドラーは、一緒に任務を行うメンバーの中に、日ごろから敵視するユノがいることが気に入らず、ユノよりも功績を上げようと躍起になる。
魔法帝ユリウスの側近・マルクスが、ユリウスから頼みごとをされた。それは新たな魔導具開発への協力と、ある村に出没する盗賊団の調査。まずは魔導具の開発のためのデータ収集を行うことにしたマルクスは、ユリウスから推薦された元・白夜の魔眼の一員サリーを連れ“黒の暴牛”団のアジトを訪れる。次にフエゴレオン団長とノゼル団長とともに盗賊団が出没する村を訪れたマルクスは、王都から遠く離れた村でも、ユリウスがその人柄で多くの人々に慕われていることを知るが……？
久しぶりに故郷である“魔女の森”を訪れ、森を統べる“魔女王”と会うことにしたバネッサ。以前ダイヤモンド王国を偵察中に見た“悪魔の力”を宿したスペード王国の魔道士の力に危機感を覚えたバネッサは、これから相対する強大な敵に対抗するため、誰も知らない古代の魔法にも通じている魔女王に、より強い魔法を教えてもらおうと考えたのだ。そして魔女王から、今の力を強化するためにふたりの魔女と協力してあることに挑戦するよう命じられる。
“黒の暴牛”団のメンバーと離れ、ひとりで特訓を始めたゾラが、亡き父・ザラの墓参りに立ち寄った故郷の村でイナという少年と出会った。イナは、身分も魔力も低い下民の身で初めて魔法騎士団員となったザラにあこがれ、自身も特訓を積んで魔法騎士団員になる夢を持っていた。ところがそんなイナを、偶然、村を訪れていた貴族の少年・カイトとその取り巻きが“身の程知らず”とバカにする。怒ったイナはカイトたちにケンカを売るが、それを止めたのはゾラだった。そして“下民”に生まれたことを悔しがるイナに、ある話をする。
世界を脅かし始めている悪魔に対抗するため、さらなる力をつけようと特訓に励むアスタたち。チャーミーも“綿魔法（わたまほう）”で創り出した“羊（ひつじ）のコックさん”の力を使って、食べた者の魔力を回復させる料理でアスタたちをサポートするが、そんな中、自らの修行が足りないと気づくできごとが!? そしてチャーミーはある人物のもとを訪ねる。 一方、ゴードンもまた、自身の力不足を実感するできごとがあり、これまでとは違う環境に身を置こうと、ひとりアジトを離れて修行の旅に!?
“黒の暴牛”団のメンバーとともに“ラクエ”の町の海岸で特訓に励むノエルが、海から聞こえる不思議な声に気づいた。その後“黒の暴牛”団は、強魔地帯にある“海底神殿”の“神官魔道士（しんかんまどうし）”、キアトとカホノの兄妹と再会。ふたりから助けを求められた一同は、兄妹の祖父で大司祭のジフソから「ヌシさま」と呼ばれる生き物の怒りによって付近の海に異変が起きていると聞く。ヌシさまの怒りを鎮めるため、キアトの舞とカホノの歌を利用することにしたジフソから兄妹の護衛を頼まれたヤミ団長は、ノエルとフィンラルにその役目を任せることにする。
家同士が決めた婚約者とはいえ、自分にとって大切な女性であるカルムルイヒ家のフィーネスにふさわしい男になろうと心に決めたフィンラル。ところが「女性と見るや速攻で口説く女たらし」の悪癖は一向になおらず、アスタたちに協力してもらい煩悩を克服する修行をすることに。しかしその修行とは……合コン!? 一方同じ頃、シャーロット団長の恋を成就させようと“碧の野薔薇（あお の のばら）”団の団員たちもヤミ団長を呼んでの合コンをセッティング。それぞれの想いが交錯するふたつの合コンの結末は？
アスタとノエルが、突然アジトにやってきたメレオレオナにまたもや（!?）連行されてしまった。ふたりが連れてこられたのはメレオレオナ姉弟の実家・ヴァーミリオン邸。そこにはフエゴレオン団長、キルシュとミモザの兄妹、“ネアン”の町の教会で子供たちの世話をしている元・魔法騎士団員“紅蓮の女豹（ぐれん の めひょう）”ことシスター・テレジアがおり、新たな任務が与えられるのではないかと緊張するアスタたち。ところがフエゴレオン団長から伝えられたのは思いもよらないことで……!?
ユルティム火山の地底洞窟に巣食うバケモノを追っていたアスタたちの前に“魔宮（ダンジョン）”が現れた。王都からの指示もあり、早速いくつかのグループに分かれて調査を始めるアスタたち。レオポルドも副団長・ランドールとともに奥へと進んで行くが、その途中ふたりは地底洞窟のバケモノと遭遇。協力して戦うも苦戦し、倒すことができない。自分の不甲斐なさを思うレオポルド。そのとき、いつかのエルフ族との戦いの中でつかみかけた不思議な感覚がよみがえり……!?
突然アジトを訪ねてきたメレオレオナに連行され、“黒の暴牛（くろ の ぼうぎゅう）”団の仲間たちが強魔地帯（ごうまちたい）“ユルティム火山”にやってきた。そこでは団長に復帰したフエゴレオンやレオポルドら“紅蓮の獅子王（ぐれん の ししおう）”団が待っており、アスタとノエルは、以前行われた温泉合宿を思い出す。そして、己を鍛えさらに強くなる決意をし、ともに、メレオレオナに同行したマグナ、ラック、チャーミー、ゴードンやネロとともに、火山の地下にある灼熱の地底洞窟での特訓を開始する！
ダンジョン攻略任務の報告のため、ノエルとふたりで騎士団本部がある“王貴界（おうきかい）”に行くことになったアスタは、途中で出会ったユノ、クラウス、ミモザとともに本部に向かう。そんな一同を出迎えたのは、現・魔法帝であるユリウス・ノヴァクロノだった。実はその日は戦功叙勲式の当日。ユリウスは叙勲を受ける騎士団員たちとは別に、アスタたちを“特別ゲスト”として招いたのだった。 ユリウスに案内され、会場に入った一同の目の前に、多くの“星”を取得した魔法騎士団の精鋭たちが立ち並ぶ。
マルスとの戦いで大ケガを負ったアスタがその場に崩れ落ちた。一方マルスは何かに突き動かされるように再び立ち上がると、アスタにトドメを刺そうと襲い掛かる！ アスタを救うため、必死で拘束魔法を解き攻撃を仕掛けようとするユノ。だがマルスはすでにアスタの間近まで迫っていた。今の状況からアスタを守れるだけの強くて速い魔法はないとユノは焦るが、そのときふいに、小さな女の子の姿をした“風の精霊・シルフ”が現れた。そして、戸惑うユノの目の前で驚くべき力を見せつける。
やっとのことで宝物殿にたどり着いたアスタやユノたちは、その場を埋め尽くすたくさんの宝物に息を呑む。そんな中、古い巻物を見つけたユノは何気なく手にとってみるが、その瞬間ユノのグリモワールに不思議な現象が!? 一瞬のできごとに困惑する一同だが、そのとき拘束魔法を解き、使えるはずのない炎の魔法をまとったマルスが再び攻撃を仕掛けてきた！ 不意をつかれたユノ、ラック、クラウスは動きを封じられ、大ケガを負うノエル。アスタも頼みの大剣を弾き飛ばされてしまう。だがアスタは、ずっと自分につきまとっていた鳥、ネロが飛んで行った方向に、もう１本の古い剣を見つけ……!?
“仲間”と一緒に宝物殿に行くため、ユノはクラウスとともに、大ケガを負ったミモザを休ませマルスに立ち向かう。だがふたりは、底知れぬ魔力を持つマルスにキズひとつつけることができずにいた。そんな中クラウスは、マルスのからだに埋め込まれた“宝石”を見てダイヤモンド王国が行っているという“実験”のことを思い出す。ユノの全力の攻撃もマルスには通じず、一方的に追い詰められてゆくふたり。いよいよ万事休すかと思われたとき、連携してロータスを退けたアスタたちがついにユノたちに追いついた。
協力して宝物殿の近くまでたどりついたユノたち金色の夜明け団。だが突然現れたダイヤモンド王国の魔道士、マルスに行く手を阻まれる。目の前の敵を倒すことだけを目的とし、一向に魔力の衰える気配のないマルスに危険を感じたクラウスは、ユノに先に宝物殿に向かうよう命じるが……。 一方ラックは、ロータスの策にはまりピンチに陥っていた。それでも“勝つこと”に執着するラックの攻撃は戦いの中で研ぎ澄まされてゆく。だが、“奈落のロータス”という通り名を持つ百戦錬磨のロータスはやはり手ごわく…… そこにアスタとノエルが駆けつけた。
アスタとノエルの前に、同じく調査任務を任された金色の夜明け団のユノ、クラウス、ミモザが現れた。エリート意識の高いクラウスは、魔法騎士団の中でも特に評判の悪い黒の暴牛団をバカにし、それに腹を立てたアスタと口ゲンカの末、それぞれどちらの団が先に宝物殿にたどり着くかを競争することになる。 一方、アスタたちを置き去りにして先へと進んだラックは、やはり宝物殿を目指すダイヤモンド王国の魔道士、ロータス・フーモルトとその部下たちと遭遇。彼らに戦いを仕掛けていた。
クローバー王国と隣国ダイヤモンド王国との国境付近に“魔宮（ダンジョン）”が出現した。ダンジョンとは遺跡のようなもので、貴重な宝物が隠されている反面、盗難や秘密事項の流出を防ぐため、たくさんのトラップ魔法が仕掛けられた危険な場所でもある。 なぜか魔法帝じきじきの指名で調査任務を任されたアスタは、ノエルと先輩のラック・ボルティアとともに調査を開始。そんな中、感知能力に優れたラックが何かに気づき、アスタとノエルを置き去りにしてどこかに行ってしまう。
護衛任務の途中、謎の一団に襲われるユノたち。危険を感じたクラウスは、一刻も早く目的地までサリムを送り届けようとするが、サリムはユノの故郷であるハージ村に立ち寄りたいと言い出す。仕方なくハージ村に立ち寄った一行は、神父やシスター・リリー、教会の子供たちに歓迎されるが、そんな中シスター・リリーが何者かに連れ去られてしまう。シスターを助けたいユノは、任務の優先を主張するクラウスが止めるのも聞かずひとり救出に向かう。
ブラックマーケットを散策中、ひったくり被害にあった老婆を見かけたアスタは急いで犯人を追いかける。それを見たセッケも「アスタにだけいい格好はさせない！」と、自分自身の魔法で創り出した“青銅の流星魔車輪（セッケシューティングスター）”に乗って犯人を追い詰める。だが、ひったくり犯が隠し持っていた毒のナイフで攻撃されてしまい……!? 一方、入団試験で対戦した因縁の相手、サリム・ド・ハプシャスの護衛を依頼されたユノは、金色の夜明け団の先輩クラウス・リュネットと、同期のミモザ・ヴァーミリオンとともに任務につくことになる。
ソッシ村の人々を守って戦ったアスタたちに、魔法帝から、名誉の証である“星”がひとつ授与された。さらに新人のアスタとノエルは、騎士団員として初めての給料も手にし、うれしさでいっぱい。そんなアスタとノエルが、先輩のバネッサ・エノテーカに誘われ、城下町にショッピングに出かけることになった。人々でにぎわう街で必要な買い物を済ませたバネッサが、次にふたりを案内したのは、危険もあるが珍しいものが多い“闇市（ブラックマーケット）”。アスタはそこで、“翠緑の蟷螂団（すいりょく の とうろうだん）”に入ったセッケと再会する。
氷魔法を使うヒース・グライスとその部下から村人たちを守るために戦うアスタ、ノエル、マグナだが、強い魔力を持つ敵に苦戦していた。不意をついたアスタ渾身の攻撃も届かず、マグナの魔力も残りわずか。ノエルも防御に特化した新しい魔法“水創成魔法・海竜の巣（みずそうせいまほう・かいりゅう の す）”の発動には成功するが、村人たちを守ることに精一杯で……。 そんな中マグナが起死回生の策を思いつく。マグナの策は敵に一矢報いることができるのか？ そして、彼らの目的とは？
ヤミの命令で、アスタとノエルが、マグナとともに初任務のイノシシ狩りに行くことになった。無事任務を済ませ、依頼主である“ソッシ村”の村長・セイヒのところに向かう三人。ところがなぜか、村を覆う魔法の霧に行く手を阻まれることになる。戸惑いつつ魔法を斬ることができるアスタの剣で霧を斬り裂きながら先へと進んだ三人は、やっとのことでたどり着いた村の広場で目にした光景に、思わず絶句する。
魔法騎士団―― それは国中の人々が尊敬し憧れる、国を護る英雄たちである―― はずだが、新人のアスタはいまだに任務といえる仕事もなく雑用をこなす毎日。一方、黒の暴牛団の先輩たちも相変わらずのマイペースさで、“英雄”とはかけ離れた日々を過ごしていた。 そんなある日、新人のアスタとノエルに初任務が与えられる。それは、ヤミとマグナが気合十分で街に出かけたことから始まった――。
黒の暴牛団の一員として、狭いが初めて“自分ひとりの部屋”を与えられて大喜びのアスタ。マグナの案内でアジト内を見学することになったアスタは、すべてが物珍しく目新しく見えるアジト内にテンションは上がりっぱなし。その途中アスタは、もうひとりの新入団員、ノエル・シルヴァと出会う。王族出身だというこの少女は、アスタを「小虫」と呼び、なぜか突然マグナに水魔法をぶつけて謝らないなど、生意気で高飛車な態度でふたりを困惑させる。 だがノエルには、人には言えない秘密があって……。
団長であるヤミ自ら「最低最悪の魔法騎士団」と言ってのける黒の暴牛団のアジトへとやってきたアスタ。そこにいたのはアスタが呆気に取られるほどの個性を持った団員たち。さらには黒の暴牛団のローブを手に入れるため、炎魔法を使うマグナ・スウィングと “洗礼の儀”と称した勝負をするハメになる。魔法を斬り裂く力を持つ大剣を使って、マグナの炎魔法を斬ろうとするアスタ。だが、思った以上のスピードと威力で迫る魔法に焦るアスタは!?
すべての試験が終わった――。 魔法騎士団に入れるかどうかは各団長たちがその受験生を自分の団に入れたいかどうかで決まる。全課題で天才的なセンスを見せたユノは、すべての団長から入団を希望されるが、次期魔法帝の第一候補との呼び声も高いウィリアム・ヴァンジャンス率いる“金色の夜明け団（こんじき の よあけ だん）”を選ぶ。ユノに遅れをとるわけにはいかないと考えるアスタだが、魔力を持たないアスタの入団を希望する団長はひとりもおらず…… そして、呆然と立ち尽くすアスタの前に、突然、黒の暴牛団のヤミが立ちふさがり……!?
初めて訪れた王都の賑わいに目を輝かせながら、アスタとユノは魔法騎士団入団試験を受けるため、試験が行われるコロシアムへと向かっていた。 訪れたコロシアムには、ふたりと同じように魔法騎士団への入団を夢見る大勢のライバルが集まっていたが、最果て出身のアスタとユノは、彼らの冷たい視線にさらされる。その中には、少しでも注目を集め、より有力な団に入ろうと考えるセッケ・ブロンザッザもいた。 そんな中、筋骨隆々で眼光鋭いひとりの男に因縁をつけられるアスタ。 身体能力には自信があるアスタでさえも威圧感と力で押さえつけるその男は、魔法騎士団のひとつ“黒の暴牛団（くろ の ぼうぎゅうだん）”団長ヤミ・スケヒロで……!?
“魔法騎士団”―― 魔法帝直属の九つの騎士団から成る戦闘に特化した魔道士軍団であり、国中の人々が尊敬し憧れる、国を護る英雄たちである。 魔法帝になるための第一歩として、まずは魔法騎士団の入団試験を目指すことにしたアスタとユノ。グリモワールを手にしたものの相変わらず魔法が使えないアスタは、手にした大剣を使いこなそうとさらなる厳しい特訓に励む。一方ユノは、四つ葉のグリモワールを使い、風魔法の腕をいっそう磨いていた。 ――いよいよアスタとユノが入団試験に挑むときがやってきた。 家族のように過ごしてきた教会の人々に見送られ、ふたりの少年は、魔法帝になる夢を胸に、王都へと旅立つ！
授与式でユノが授かったグリモワールは、選ばれし者だけが手にできる幸運の“四つ葉のグリモワール”だった。それを狙う盗賊・レブチに襲われ危機的状況に陥るユノ。そこにアスタが駆けつけた。だが魔力がなく、授与式でグリモワールを手にできなかったアスタは、魔法で戦うことも防ぐこともできない。それでも諦めず戦うアスタ。そのとき、どこからともなく謎の “五つ葉のグリモワール”が現れ、その中から古い大剣が!? 手にした大剣でレブチに立ち向かうアスタの姿を見たユノは、幼い頃からありえないことをやりとげてきたライバル、アスタとともに、魔法帝を目指した日を思い出す――。
そこは、誰もが“魔法”を使える世界―― “クローバー王国”と呼ばれる国に、最強の魔道士“魔法帝（まほうてい）”を目指すふたりの少年・アスタとユノがいた。 最果ての地“ハージ村”にある教会に、同じ日に捨てられたアスタとユノは、それからずっと兄弟のように過ごしてきた。ところがなぜかアスタは、いつまでたっても魔法を使うことができない。一方、同い年のユノは、すでに“風”の魔法を使いこなしていた。 “魔導書（グリモワール）”がもらえる年齢、15歳になり、いよいよ授与式の日がやってきた。アスタはグリモワールの授与で、自分に秘められた魔力が開花し、魔法が使えるようになると信じ胸を弾ませるが……。
