カリフォルニア州捜査局(通称・CBI)の犯罪コンサルタント、パトリック・ジェーン。元詐欺師で以前は自身を霊能者(サイキック)と偽り活躍していた。妻と娘を殺した宿敵レッド・ジョンを追うため、CBIのコンサルタントとなり、人間心理を巧みに操る観察眼と推理力を持つ「メンタリスト」として型破りな捜査で犯人を追う。
カリフォルニア州捜査局(通称・CBI)の犯罪コンサルタント、パトリック・ジェーン。元詐欺師で以前は自身を霊能者(サイキック)と偽り活躍していた。妻と娘を殺した宿敵レッド・ジョンを追うため、CBIのコンサルタントとなり、人間心理を巧みに操る観察眼と推理力を持つ「メンタリスト」として型破りな捜査で犯人を追う。
連続殺人犯はジェーンに復讐するため、ジェーンが出演した番組のレポーター、グロヴァーを殺し、彼の携帯でグロヴァーになりすましFBIに電話する。電話口でジェーンが結婚の準備のため不在でしばらくつかまらないと聞いた犯人は……。
スーザンという女性が家からさらわれ遺体となって発見される。胸を撃たれ爪をはがされていることから、連続殺人犯の仕業と思われる。さらに腕には点滴針を刺したような跡があり、ジェーンは犯人が血を抜いたと考える。犯人をいぶり出すために、ジェーンにサイキックのふりをしてメディアに出てもらおうと提案されるが……。
夜の国立公園。2人の大学生カップル、ドニーとメーガンは、車でデート中に何者かに撃たれる。検視の結果、被害者2人の爪がはがされていたことが分かる。応援依頼の電話にも出ないジェーンに、リズボンは強行策に出る。キャンピングカーを運転中のジェーンを、出頭拒否で警官に逮捕させFBIへ連行させる。
3人組の男が現金輸送車から60万ドルを奪って逃走。手際の良さから被害に遭った銀行の従業員が関与していると考えたジェーンは、観察眼を駆使して怪しい人物を特定、彼の携帯から過去の位置情報を入手する。立ち寄った14か所で強盗犯と接触していた可能性があるため、チョウはヴェガを連れてその14か所を回ることに。
アボットの妻リナの商務省次官承認の審議まで4日。麻薬取締局(DEA)のピーターソンは、アボットがかつてゼータ・カルテルのボスを撃ち殺したことに気づいており、どういうわけかメキシコのリオ・ブラボーにあるゼータのボスの墓を掘り起こし、頭蓋骨に撃ち込まれた弾丸を取り出していた……。
ある事件の証人と護衛のFBI捜査官2人が射殺され、近くでは不動産業者の男が殺された。ある事件とは、大学生がバーでケルヴィン・ビテカーと口論の末、殴り殺された事件で、ケルヴィンは犯罪組織ビテカー家の長男。ビテカー家を監視していたダラス支局のスパックマンは、4人の殺害はビテカー家の仕業だと判断、アボットたちに捜査協力を依頼する。
リズボンのもとに連邦検事のサンドヴァルがやってくる。リズボンの弟ジミーが、ある殺人事件の重要参考人として警察から訪問をうけた際に、逃亡したというのだ。このままでは弟に逮捕令状が出てしまうため、リズボンとジェーンは、ジミーが隠れている可能性があるシカゴの実家へと向かう。
テキサス州サンアントニオにあるレストラン“アラモ・ブルーハウス”に、ダレル・ゴンザレス率いる麻薬取締局の強制捜査が入る。しかしドラッグは見つからず捜査は失敗に終わったため、その報告書をアボットが書くことになった。その後間もなく、ゴンザレスが自宅で何者かに殺害されているのが発見される。
軍との合同訓練に参加した後、レイモンド大佐と挨拶をしたジェーンは大佐に何か違和感を感じる。そしてリズボンから、大佐の妻ニコールが8か月前に殺されたことを聞かされ、事件を調べ直すことに。まず手始めに、犯人として逮捕されたザック・ジェファーソンという男に話を聞くため刑務所へ向かう。
6週間前にダイヤを輸送中の警備員2人が殺されダイヤが盗まれた。その後ダイヤはジュベール宝石店で売られていることが判明し、リズボンたちはジュベールを逮捕する。しかしジュベールはダイヤは正規に仕入れたものだという。一方、見本市では行商人のカーク・アプトンが殺されているのが発見される。
世界各地でテロに加担したヤン・ネメックという男を逮捕するため、CIAに協力することになったアボットたち。調べていくと、ネメックの恋人が夫殺しの容疑で収監されものの脱獄していたエリカ・フリンだとわかる。ネメック逮捕のためエリカに接触を試みたCIAに対し、彼女は刑期短縮の見返りとある要求をつきつける。
高級車窃盗団のリーダーであるコールと恋人のマリーが、高級車を盗んで逃走中に警察に逮捕される。だか、捕まったのはマリーだけでコールは仲間が待つ倉庫へ逃亡。コールの窃盗集団の取引先がテロ組織と関係していることから、捜査を協力することになったFBI。リズボンはマリーのいる拘置所で潜入捜査を命じられる。
FBI潜入捜査官ジェレミー・ガイストが何者かに銃撃された後に死亡する。彼が現場付近のボウリング場で潜入捜査中だったことから、FBIであることは公表せず捜査するよう指示されるが、ジェーンは独自のやり方で事件の真相に挑む。一方、リズボンはオースティンに残りジェーンと付き合うことにするが……。